Sistemas combinados de magnetita e sílica : mobilidade magnética e porosidade elaboradas para bioaplicações

Abstract

Neste trabalho, três abordagens foram utilizadas para desenvolver materiais porosos e magnéticos combinando a forte resposta magnética da magnetita com a versatilidade de configurações porosas da sílica. Em primeiro lugar, microesferas ocas de sílica foram sintetizadas a partir da lixiviação controlada de partículas de magnetita de um sistema core-shell magnetita@sílica, proporcionando esferas completamente vazias conectadas pelo shell de sílica com esferas ocupadas por magnetita. As esferas ocas apresentaram-se acessíveis e com características de espaço confinado, uma vez que detectou-se a formação de possíveis excímeros de tolueno induzidos pelo efeito de confinamento. Esses sistemas, quando acessíveis, podem ser utilizados como microcontêineres para espécies de até dezenas de nanômetros, com a vantagem de serem magneticamente controláveis. Em segundo lugar, um biocatalisador reciclável foi alcançado a partir da síntese de um xerogel de sílica contendo partículas de magnetita dispersas em sua microestrutura. A superfície da sílica foi funcionalizada com um silsesquioxano iônico com contra-íon de cadeia longa, o que proporcionou hidrofobicidade à superfície do xerogel. O mesmo foi utilizado como suporte para a enzima lipase, que conhecidamente atua em interfaces hidrofílicas/hidrofóbicas. Observou-se que a enzima lipase imobiliza-se em maior quantidade no suporte hidrofóbico em comparação com o suporte não-modificado (hidrofílico). Embora a lipase encontra-se hiperativada no suporte não-modificado, o suporte hidrofóbico apresenta melhor retenção da atividade nos reciclos, mantendo 51% de atividade enzimática no quinto ciclo. Por fim, em terceiro lugar, foi desenvolvido um sistema antimicrobiano a partir da síntese de um xerogel de sílica/titânia contendo partículas de magnetita dispersas em sua microestrutura e nanopartículas de ouro estabilizadas por quitosana ancoradas em sua superfície. Esse material apresentou efeito inibitório no crescimento de colônias de Escherichia coli, podendo ser magneticamente recuperado e reutilizado. O material manteve 102% de atividade antimicrobiana no segundo ciclo, confirmando sua potencial aplicação como agente antimicrobiano reciclável.

In this work, three approaches were employed in order to develop porous and magnetic materials, matching the strong magnetic response of magnetite with the versatility of silica’s porous configurations. Firstly, silica hollow microspheres were synthesized through controlled etching of magnetite particles from the inwards of a magnetite@silica core-shell system, yielding completely empty spheres connected by the silica shell to magnetite-occupied spheres. The hollow spheres were proven accessible with features of confined space, once likely toluene excimers were detected, induced by a confinement effect. When the inner space is accessible, these systems could be used as microcontainers for species of up to tens of nanometers, with the advantage of being magnetically controllable. Secondly, a recyclable biocatalyst was reached through the synthesis of a silica xerogel with embedded magnetite particles on its microstructure. The silica surface was functionalized with an ionic silsesquioxane containing a long chain counter-ion, which conferred hydrophobicity to the xerogel surface. The same material was applied as support for the immobilization of lipase enzyme, known to act on hydrophilic/hydrophobic interfaces. It was observed that a bigger amount of lipase enzyme is immobilized on the hydrophobic support when compared to the non-modified support (hydrophilic). Although lipase was hyperactivated on the non-modified support, the hydrophobic one presented better preservation of activity on the recycling, with 51% of enzymatic activity retained in the fifth cycle. At last, an antimicrobial system was developed through the synthesis of a silica/titania xerogel containing magnetite particles embedded on its microstructure and chitosan-stabilized gold nanoparticles anchored on its surface. This material presented inhibitory effect against Escherichia coli colonies, and it can be magnetically recovered and reused. The material preserved 102% of its initial activity in the second cycle, proving its potential as a recyclable antimicrobial agent.