Síntese hidrotérmica de ZSM-5 contendo Fe e sem o auxílio de direcionadores orgânicos

Abstract

Este trabalho apresenta a síntese e caracterização da zeólita ZSM-5 com Fe através do método de síntese hidrotérmica sem o uso de direcionadores orgânicos. A ZSM-5 com Fe tem aplicação em reações como a redução catalítica seletiva de óxidos de nitrogênio e a conversão catalítica de etanol a propeno. A síntese das amostras foi realizada em autoclaves com 24h de cristalização à 190 °C. Foi adicionado à solução precursora do hidrogel diferentes quantidades de Fe em adição ou substituição ao Al. As amostras foram caracterizadas por difração de raios-X, microscopia eletrônica de varredura e espectroscopia por energia dispersiva. Os difratogramas de raios-X das amostras apresentam os picos característicos da zeólita ZSM-5 e de óxido de ferro, notou-se que quanto maior a quantidade de Fe adicionada menor a cristalinidade da amostra. As imagens de microscopia mostram cristais de forma hexagonais característicos da ZSM-5, assim como partículas esferoidais aderidas a superfície dos cristais em algumas amostras e partes amorfas. A parte amorfa é mais visível nas amostras em que foi adicionado mais Fe. Através dos resultados de EDS foi possível analisar a composição química das amostras, que evidenciou que há tendências distintas nos dois grupos de amostras quanto à razão SiO2/Al2O3 conforme varia-se a quantidade de Fe. No grupo em que o Fe é adicionado nota-se que a razão SiO2/Al2O3 diminui levemente conforme a razão Al/Fe também diminui, enquanto no grupo em que há a substituição parcial do Al por Fe a razão SiO2/Al2O3 aumentou com a diminuição da razão Al/Fe. Os valores de EDS para diferentes pontos indicam que parte do Fe adicionado encontra-se nas partículas esferoidais aderidas à superfície dos cristais.

This work presents the synthesis and characterization of the ZSM-5 zeolite with Fe through the hydrothermal synthesis method without the use of organic templates. ZSM-5 with Fe is applied in reactions such the selective catalytic reduction of nitrogen oxides and the catalytic conversion from ethanol to propene. The samples were synthesized in autoclaves with 24 h of crystallization at 190 °C. Different amounts of Fe were added to the hydrogel precursor solution in addition to or in substitution for Al. The samples were characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy and energy dispersive spectroscopy. The X-ray diffractograms of the samples show the characteristic peaks of the ZSM-5 zeolite and iron oxide, it was noted that the greater the amount of Fe added, the lower the crystallinity of the sample. Microscopy images show hexagonal shaped crystals characteristic of the ZSM-5 zeolite, as well as spheroidal particles adhered to the surface of the crystals in some samples and amorphous parts. The amorphous part is more visible in the samples in which more Fe was added. Through the EDS results it was possible to analyze the chemical composition of the samples, which showed that there are different trends in the two groups of samples regarding the SiO2/Al2O3 ratio as the amount of Fe varies. In the group in which Fe is added it is noted that the SiO2/Al2O3 ratio decreases slightly as the Al/Fe ratio also decreases, while in the group in which there is partial replacement of Al by Fe, the SiO2/Al2O3 ratio increased with the decrease of Al/Fe ratio. The EDS values for different points indicate that part of the added Fe is found in the spheroidal particles adhered to the surface of the crystals.