Deposition of nickel on polymeric carbon nitride via magnetron sputtering aiming for photocatalytic hydrogen production

Abstract

The design and synthesis of artificial photocatalysts with high activity have garnered significant scientific attention globally as a potential solution to the global energy and environmental crisis. Polymeric carbon nitride (CN) has shown considerable potential in the field of photocatalysis due to its unique properties. However, the high recombination rate of photoinduced electron-hole pairs severely limits the photocatalytic efficiency of pristine CN. This study investigates the synthesis and the deposition of nickel (Ni) cocatalysts over CN aiming for photocatalytic hydrogen (H2) production reaction. The research focuses on understanding the structural, compositional, and optoelectronic properties of CN-Ni systems. CN was synthesized via thermal polycondensation of melamine and subsequently loaded with Ni using magnetron sputtering, with the Ni loading controlled by varying the deposition time (from 0 to 10 minutes). Detailed analyses were conducted using UV-Vis spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), X-ray absorption spectroscopy (XAS), FTIR, scanning electron microscopy (SEM), and X-ray diffraction (XRD). The results indicate that nickel is present in the Ni2+ state as NiOx and Ni(OH)x species. The deposition induces changes in the chemical environment of CN, particularly in the nitrogen bonding states, which is believed influence photocatalytic performance. This study provides valuable insights into the role of non-noble metal cocatalysts in photocatalysis, demonstrating a promising approach for H2 evolution via photolysis.

O design e a síntese de fotocatalisadores artificiais com alta atividade têm atraído significativa atenção científica global como uma potencial solução para a crise energética e ambiental mundial. O nitreto de carbono polimérico (CN) tem mostrado considerável potencial no campo da fotocatálise devido às suas propriedades únicas. No entanto, a alta taxa de recombinação dos pares elétron-buraco fotoinduzidos limita severamente a eficiência fotocatalítica do CN puro. Este estudo investiga a síntese e caracterização do CN e sua melhoria através da deposição de cocatalisadores de níquel (Ni) visando a produção fotocatalítica de hidrogênio (H2). A pesquisa foca em entender as propriedades estruturais, composicionais e optoeletrônicas dos sistemas CN-Ni. O CN foi sintetizado via policondensação térmica de melamina e, subsequentemente, Ni foi depositado usando a técnica de magnetron sputtering, com a quantidade de Ni controlado pela variação do tempo de deposição (de 0 a 10 minutos). Análises detalhadas foram conduzidas utilizando espectroscopia UV-Vis, espectroscopia de fotoelétrons de raios X (XPS), espectroscopia de absorção de raios X (XAS), FTIR, microscopia eletrônica de varredura (SEM) e difração de raios-X (XRD). Os resultados indicam que o níquel está presente no estado Ni2+ como espécies NiOx e Ni(OH)x. A deposição induz mudanças no ambiente químico do CN, particularmente nos estados de ligação do nitrogênio, que se acredita que podem influenciar o desempenho fotocatalítico. Este estudo oferece percepções sobre o papel dos cocatalisadores de metais não nobres na fotocatálise, demonstrando uma abordagem promissora para a produção de H2.